guanshuwei
New Member
Download Luận án Phương pháp K0 trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp
MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN . . . . i
LỜI CẢM ƠN . . . . ii
LIỆT KÊ CÁC KÝHIỆU . . . iv
DANH MỤCCÁC BẢNG BIỂU . . . viii
DANH MỤCCÁC HÌNH VẼ . . . x
MỞĐẦU . . . . 1
CHƯƠNG 1:TỔNG QUAN VỀPHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron . . 4
1.2 Chuẩn hóa phân tíchkích hoạt neutron . . 9
1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl). . 10
1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối . . 11
1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối . . 12
1.2.4 Phươngpháp chuẩn hóa đơn nguyên tố . . 13
1.2.5 Phương pháp chuẩn hóa k0. . . 14
1.3 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng. 16
1.3.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ . . 16
1.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (qui ước Hogdahl) . . 21
1.3.3 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron 0 nT / T ) ( r và nhiệt độ neutron Tn. . . 22
1.4 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu . . . 25
1.5 Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo . . 26
1.5.1 Các vấn đề đã nghiên cứu và tồn tại . . 26
1.5.2 Hướng nghiên cứu tiếp theo . . . 28
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG TIỆN CHIẾU XẠ VÀ THIẾT BỊ GHI BỨC XẠ
2.1 Lò phản ứng nghiên cứu JRR-3, Tokai (Nhật Bản) . . 30
2.1.1 Vị trí chiếu xạ . . . 30
2.1.2 Hệ phổ kế tia gamma . . . 33
2.1.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector . . 35
2.1.4 Thực nghiệm khảo sát tỉ số P/T . . . 36
2.2 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt . . . 37
2.2.1 Vị trí chiếu xạ . . . 38
2.2.2 Hệ phổ kế tia gamma . . . 42
2.2.3 Thực nghiệm xác địnhhiệu suất của detector HPGe. . 43
2.2.4 Khảo sát đườngcong P/T của detector HPGe. . 44
2.3 Kết luận chương 2 . . . 45
CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨULỰA CHỌN VẬT LIỆU LÀM MONITOR VÀ
TÍNH TOÁN CÁC HỆSỐHIỆU CHỈNH CỦA CHÚNG
3.1 Lựa chọn vật liệu làm monitor . . . 46
3.1.1 Tiêu chuẩn lựa chọn . . . 46
3.1.2 Chọn lựa vật liệu. . . 46
3.2 Tính các hệ số tự che chắn neutron . . . 48
3.2.1 Tính hệsố tự che chắn neutron nhiệt . . 48
3.2.2 Tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt . . 51
3.3 Tính các hệ số tự hấp thụ tia gamma và hiệu chỉnh cường độ tia gamma . . . . 57
3.3.1 Monitor có dạng tấm . . . 57
3.3.2 Monitor có dạng hình dây ngắn hay trụ . . 59
3.4 Kết luận chương 3 . . . 63
CHƯƠNG 4: HIỆU CHỈNH TRÙNG PHÙNG THỰC
4.1 Tổng quan về cơ sở nghiên cứu . . . 65
4.2 Hiệu ứng trùng phùng thực . . . 67
4.2.1 Các khái niệm cơ bản . . . 67
4.2.2 Các vạch tia X từ phép biến hoán trong . . 69
4.2.3 Các tia Xphát ra từ việc bắtelectron. . 70
4.2.4 Tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho trường hợp đơn giản . . . . 71
4.3 Công thức tổng quát cho hiệu chỉnh trùng phùng thực . . 75
4.3.1 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến biến hoán trong của e-. . . . 76
4.3.2 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến quá trình bắt e-. . . . 80
4.3.3 Công thức tính hệ số trùng phùng tổng SI[A] cho trường hợptổng quát . . . . 84
4.4 Xây dựng chương trình tính toán hệ số COI . . 84
4.4.1 Cácdữ liệu đầu vào (input data). . . 84
4.4.2 Các dữ liệu xuất (output data) . . . 86
4.5 Áp dụng chương trình tính hệ số COI cho các đồng vị kích hoạt. 89
4.6 Thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI
của các nguyên tố đất hiếm . . . 89
4.7 Kết luận chương 4 . . . 91
CHƯƠNG 5: ÁP DỤNG PHÂN TÍCH NỒNG ĐỘNGUYÊN TỐTRONG CÁC
MẪU CHUẨN
5.1 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt . . 93
5.1.1 Hiệu chỉnh các phổ nhiễu . . . 94
5.1.2 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu sơ cấp bậc nhất . . 96
5.1.3 Hiệu chỉnh trùng phùng thực . . . 99
5.1.4 Kết quả phân tích và so sánh với giá trị chứng nhận . . 99
5.2 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai . 103
5.3 Chuẩn hóa “chondrite” . . . 105
5.4 Kết luận chương 5 . . . 109
KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN
A/Các kết quả chính . . . 110
A.1 Các đóng góp mới của luận án . . . 110
A.2 Các nghiên cứu và phát triển của luận án . . 110
B/Các giá trị khoa học . . . 111
C/Các giá trị thực tiễn . . . 112
D/ Hướng nghiên cứu tiếp theo . . . 112
Các công trình đã công bố. . . 113
Tài liệu tham khảo. . . . 115
Phụ lục 1 . . . . 121
Phụ lục 2 . . . . 129
Phụ lục 3 . . . . 137
Phụ lục 4 . . . . 138.
Để tải bản DOC Đầy Đủ xin Trả lời bài viết này, Mods sẽ gửi Link download cho bạn sớm nhất qua hòm tin nhắn.
pháp k0 đã ra đời và Hội nghị Quốc tế đầu tiên được tổ chức vào năm 1992 tại trường Đại
học GENT (Bỉ). Cho đến nay, hội nghị Quốc tế cho người sử dụng phương pháp k0 đã
được tổ chức được 5 lần với hàng trăm báo cáo về sự phát triển và ứng dụng của phương
pháp này.
Điểm nổi bật nhất trong các báo cáo ở các hội nghị này là đề ra phương hướng cho
sự phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trong giai đoạn hiện nay như sau:
- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma tức thời.
- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma vùng năng lượng
thấp.
- 9 -
- Phát triển và ứng dụng các phần mềm k0-IAEA, Kayzero for Window, k0-Dalat,….
Cùng với sự phát triển chung của các nhà phân tích kích hoạt neutron sử dụng
phương pháp chuẩn hóa k0 trên thế giới và ở Việt nam, luận án này đã nghiên cứu các cơ
sở cho phép đo tia gamma vùng năng lượng thấp với detectơ HPGe mà trước đây đã bỏ
qua vài thông số hiệu chỉnh. Với kết quả nghiên cứu này, luận án đã đóng góp một phần
vào việc hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0 ứng dụng vào các lĩnh vực khoa học kỹ
thuật và phát triển đời sống của chúng ta.
1.2 Chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron
Cơ sở cho việc phân tích kích hoạt neutron là dựa vào phản ứng hạt nhân của các
đồng vị bia với neutron từ lò phản ứng hạt nhân. Hình 1.1 cho ta thấy mô hình tổng quát
của phương pháp kích hoạt neutron đối với một hạt nhân bia cho trước: phản ứng hạt
nhân thường quan tâm nhiều nhất trong phân tích kích hoạt neutron là phản ứng (n, ) với
một hạt nhân X (nhân bia) hấp thụ một neutron sẽ tạo ra một nhân phóng xạ có cùng số Z
nhưng khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát ra bức xạ gamma tức thời:
XnX 1A Z10AZ
Dựa vào năng lượng và cường độ của bức xạ đặc trưng của hạt nhân A+1X ta sẽ
định tính và định lượng được hạt nhân bia AX.
Hình 1.1 Mô hình kích hoạt nhân bia tạo ra nhân phóng xạ.
- 10 -
1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl)
Nhân bia sau khi bị kích hoạt neutron từ lò phản ứng và hoạt độ của các hạt nhân
hình thành được đo bằng hệ phổ kế gamma với detectơ germanium, thì mối liên hệ giữa
tốc độ phản ứng (R) và số đếm (Np ) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần như sau:
p m
th th 0 e e
A p
N / t
S.D.C.WR G G I( )
N / A
(1.1)
Theo qui ước Hogdahl, phương trình cơ bản cho việc xác định khối lượng một
nguyên tố dùng phản ứng (n, ) và phổ kế gamma là :
Ap m th th 0 e e 0 p
N W.N / t G G I ( ) .S.D.C. .
A
(1.2)
với Np/tm – tốc độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm, đã được hiệu chỉnh cho
thời gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thực (Np – số đếm trong
đỉnh năng lượng toàn phần; tm – thời gian đo),
NA – hằng số Avogadro,
W – khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g),
– độ phổ cập đồng vị bia,
A – khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia,
0 – tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1,
th – thông lượng neutron nhiệt,
e – thông lượng neutron trên nhiệt,
I0()– tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ 1/E1+,
Gth – hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt,
Ge – hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt,
S = 1 – exp(-ti), ti – thời gian chiếu, - hằng số phân rã,
D = exp(-td) , td – thời gian phân rã,
C = [1 – exp(-tm)]/( tm),
γ - cường độ tuyệt đối của tia gamma được đo,
- 11 -
p – hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng toàn phần.
Khối lượng (g) của nguyên tố cần phân tích (kí hiệu là a) thu được từ (1.2) như sau:
p m aa
A a a P,ath ,a th 0,a e,a e 0,aa
N / t A 1 1W . . .
S.D.C N G G I ( )
(1.3)
Trong thực tế khối lượng nguyên tố a được xác định dựa vào các phương pháp
chuẩn hóa dưới đây:
1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối
Hàm lượng nguyên tố a, a(g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với
một monitor thông lượng chuẩn (kí hiệu: m) và áp dụng phương trình (1.4) dưới đây:
6
a,p
m,p
a,0a,ea,th
m,0m,em,th
aa,0am
mm,0ma
m,sp
a
mp
a 10..)(QGfG
)(QGfG
.
A
A
.
A
C.D.S.w
t/N
g/g
(1.4)
với w – khối lượng mẫu (g);
C.D.S.W
t/N
A mpsp : hoạt độ riêng (phân rã/giây/gam);
e
thf
: tỉ số thông lượng neutron nhiệt/neutron trên nhiệt;
eV1
)55,0(12
429,0
E
429,0Q)(I
)(Q
r
0
0
0
0 (1.5)
rE : năng lượng cộng hưởng trung bình.
Khi áp dụng phương trình (1.4) để tính hàm lượng các nguyên tố trong một mẫu
cho trước thì hệ số f và α phải không thay đổi trong quá trình chiếu xạ.
Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực nghiệm thì rất đơn giản, chỉ cần biết
chính xác các thông số A, θ, γ và 0 của cả nguyên tố phân tích và monitor. Về nguyên
tắc các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo; tuy nhiên, chúng
có các độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số trong phép phân tích.
- 12 -
1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối
Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, một mẫu chuẩn (kí hiệu s) với khối
lượng Ws biết trước của nguyên tố phân tích được chiếu kèm theo mẫu và cả hai được đo
cùng điều kiện hình học ứng với một detectơ germanium. Như vậy, ta có thể viết lại
phương trình (1.3) đối với nguyên tố chuẩn và lập tỉ số khối lượng giữa mẫu và chuẩn sẽ
dẫn tới phương trình (1.6) dưới đây:
a,p
s,p
a,0a,ea,th
s,0s,es,th
s
mp
a
mp
a .)(QGfG
)(QGfG
.
W.C.D
t/N
C.D
t/N
W
(1.6)
do Sa = Ss, Aa = As, γa = γs, σ0,a = σ0,s, I0,a = I0,s và θa = θs.
Ở đây ta cũng giả sử rằng trường thông lượng neutron giữa vị trí mẫu phân tích và
vị trí mẫu chuẩn trong container chiếu xạ không đổi nên có thể bỏ qua hay đã được hiệu
chỉnh. Hiệu suất của detectơ Ge trong (1.6) vẫn được giữ lại nhằm hiệu chỉnh trường hợp
sự suy giảm cường độ gamma trong mẫu và chuẩn khác nhau; chỉ có trường hợp năng
lượng tia gamma cao và khoảng cách nguồn-detectơ lớn thì ta có thể xem các tia gamma
xuyên qua mẫu như là chùm tia song song đến bề mặt detectơ, vì thế tỉ số εp,s/εp,a sẽ được
thay thế bằng tỉ số Fatt,s/Fatt,a ( với Fatt = hệ số hiệu chỉnh sự suy giảm tia gamma) mà
không đề cập đến hiệu suất detectơ. Trong phương trình (1.6) ta chỉ có thể loại bỏ hệ số f
nếu như:
- Ge,s Q0,s (α) << Gth,s f và Ge,a Q0,a (α) << Gth,a f;
- hay Gth,s = Gth,a = Ge,s = Ge,a = 1.
Trong các trường hợp này cùng với điều kiện Fatt,s = Fatt,a = 1, ta thu được phương
trình đơn giản như sau:
6
s
mp
a
mp
a 10.
C.D.S.W
t/N
C.D.S.w
t/N
g/g
(1.7)
- 13 -
Lưu ý rằng Np trong (1.7) không cần hiệu chỉnh các hiệu ứng trùng phùng thực bởi
vì mẫu và chuẩn được đo tại cùng khoảng cách n...
Download miễn phí Luận án Phương pháp K0 trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp
MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN . . . . i
LỜI CẢM ƠN . . . . ii
LIỆT KÊ CÁC KÝHIỆU . . . iv
DANH MỤCCÁC BẢNG BIỂU . . . viii
DANH MỤCCÁC HÌNH VẼ . . . x
MỞĐẦU . . . . 1
CHƯƠNG 1:TỔNG QUAN VỀPHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron . . 4
1.2 Chuẩn hóa phân tíchkích hoạt neutron . . 9
1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl). . 10
1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối . . 11
1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối . . 12
1.2.4 Phươngpháp chuẩn hóa đơn nguyên tố . . 13
1.2.5 Phương pháp chuẩn hóa k0. . . 14
1.3 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng. 16
1.3.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ . . 16
1.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (qui ước Hogdahl) . . 21
1.3.3 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron 0 nT / T ) ( r và nhiệt độ neutron Tn. . . 22
1.4 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu . . . 25
1.5 Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo . . 26
1.5.1 Các vấn đề đã nghiên cứu và tồn tại . . 26
1.5.2 Hướng nghiên cứu tiếp theo . . . 28
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG TIỆN CHIẾU XẠ VÀ THIẾT BỊ GHI BỨC XẠ
2.1 Lò phản ứng nghiên cứu JRR-3, Tokai (Nhật Bản) . . 30
2.1.1 Vị trí chiếu xạ . . . 30
2.1.2 Hệ phổ kế tia gamma . . . 33
2.1.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector . . 35
2.1.4 Thực nghiệm khảo sát tỉ số P/T . . . 36
2.2 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt . . . 37
2.2.1 Vị trí chiếu xạ . . . 38
2.2.2 Hệ phổ kế tia gamma . . . 42
2.2.3 Thực nghiệm xác địnhhiệu suất của detector HPGe. . 43
2.2.4 Khảo sát đườngcong P/T của detector HPGe. . 44
2.3 Kết luận chương 2 . . . 45
CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨULỰA CHỌN VẬT LIỆU LÀM MONITOR VÀ
TÍNH TOÁN CÁC HỆSỐHIỆU CHỈNH CỦA CHÚNG
3.1 Lựa chọn vật liệu làm monitor . . . 46
3.1.1 Tiêu chuẩn lựa chọn . . . 46
3.1.2 Chọn lựa vật liệu. . . 46
3.2 Tính các hệ số tự che chắn neutron . . . 48
3.2.1 Tính hệsố tự che chắn neutron nhiệt . . 48
3.2.2 Tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt . . 51
3.3 Tính các hệ số tự hấp thụ tia gamma và hiệu chỉnh cường độ tia gamma . . . . 57
3.3.1 Monitor có dạng tấm . . . 57
3.3.2 Monitor có dạng hình dây ngắn hay trụ . . 59
3.4 Kết luận chương 3 . . . 63
CHƯƠNG 4: HIỆU CHỈNH TRÙNG PHÙNG THỰC
4.1 Tổng quan về cơ sở nghiên cứu . . . 65
4.2 Hiệu ứng trùng phùng thực . . . 67
4.2.1 Các khái niệm cơ bản . . . 67
4.2.2 Các vạch tia X từ phép biến hoán trong . . 69
4.2.3 Các tia Xphát ra từ việc bắtelectron. . 70
4.2.4 Tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho trường hợp đơn giản . . . . 71
4.3 Công thức tổng quát cho hiệu chỉnh trùng phùng thực . . 75
4.3.1 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến biến hoán trong của e-. . . . 76
4.3.2 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến quá trình bắt e-. . . . 80
4.3.3 Công thức tính hệ số trùng phùng tổng SI[A] cho trường hợptổng quát . . . . 84
4.4 Xây dựng chương trình tính toán hệ số COI . . 84
4.4.1 Cácdữ liệu đầu vào (input data). . . 84
4.4.2 Các dữ liệu xuất (output data) . . . 86
4.5 Áp dụng chương trình tính hệ số COI cho các đồng vị kích hoạt. 89
4.6 Thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI
của các nguyên tố đất hiếm . . . 89
4.7 Kết luận chương 4 . . . 91
CHƯƠNG 5: ÁP DỤNG PHÂN TÍCH NỒNG ĐỘNGUYÊN TỐTRONG CÁC
MẪU CHUẨN
5.1 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt . . 93
5.1.1 Hiệu chỉnh các phổ nhiễu . . . 94
5.1.2 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu sơ cấp bậc nhất . . 96
5.1.3 Hiệu chỉnh trùng phùng thực . . . 99
5.1.4 Kết quả phân tích và so sánh với giá trị chứng nhận . . 99
5.2 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai . 103
5.3 Chuẩn hóa “chondrite” . . . 105
5.4 Kết luận chương 5 . . . 109
KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN
A/Các kết quả chính . . . 110
A.1 Các đóng góp mới của luận án . . . 110
A.2 Các nghiên cứu và phát triển của luận án . . 110
B/Các giá trị khoa học . . . 111
C/Các giá trị thực tiễn . . . 112
D/ Hướng nghiên cứu tiếp theo . . . 112
Các công trình đã công bố. . . 113
Tài liệu tham khảo. . . . 115
Phụ lục 1 . . . . 121
Phụ lục 2 . . . . 129
Phụ lục 3 . . . . 137
Phụ lục 4 . . . . 138.
Để tải bản DOC Đầy Đủ xin Trả lời bài viết này, Mods sẽ gửi Link download cho bạn sớm nhất qua hòm tin nhắn.
Tóm tắt nội dung:
ụng phươngpháp k0 đã ra đời và Hội nghị Quốc tế đầu tiên được tổ chức vào năm 1992 tại trường Đại
học GENT (Bỉ). Cho đến nay, hội nghị Quốc tế cho người sử dụng phương pháp k0 đã
được tổ chức được 5 lần với hàng trăm báo cáo về sự phát triển và ứng dụng của phương
pháp này.
Điểm nổi bật nhất trong các báo cáo ở các hội nghị này là đề ra phương hướng cho
sự phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trong giai đoạn hiện nay như sau:
- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma tức thời.
- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma vùng năng lượng
thấp.
- 9 -
- Phát triển và ứng dụng các phần mềm k0-IAEA, Kayzero for Window, k0-Dalat,….
Cùng với sự phát triển chung của các nhà phân tích kích hoạt neutron sử dụng
phương pháp chuẩn hóa k0 trên thế giới và ở Việt nam, luận án này đã nghiên cứu các cơ
sở cho phép đo tia gamma vùng năng lượng thấp với detectơ HPGe mà trước đây đã bỏ
qua vài thông số hiệu chỉnh. Với kết quả nghiên cứu này, luận án đã đóng góp một phần
vào việc hoàn thiện phương pháp chuẩn hóa k0 ứng dụng vào các lĩnh vực khoa học kỹ
thuật và phát triển đời sống của chúng ta.
1.2 Chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron
Cơ sở cho việc phân tích kích hoạt neutron là dựa vào phản ứng hạt nhân của các
đồng vị bia với neutron từ lò phản ứng hạt nhân. Hình 1.1 cho ta thấy mô hình tổng quát
của phương pháp kích hoạt neutron đối với một hạt nhân bia cho trước: phản ứng hạt
nhân thường quan tâm nhiều nhất trong phân tích kích hoạt neutron là phản ứng (n, ) với
một hạt nhân X (nhân bia) hấp thụ một neutron sẽ tạo ra một nhân phóng xạ có cùng số Z
nhưng khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát ra bức xạ gamma tức thời:
XnX 1A Z10AZ
Dựa vào năng lượng và cường độ của bức xạ đặc trưng của hạt nhân A+1X ta sẽ
định tính và định lượng được hạt nhân bia AX.
Hình 1.1 Mô hình kích hoạt nhân bia tạo ra nhân phóng xạ.
- 10 -
1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl)
Nhân bia sau khi bị kích hoạt neutron từ lò phản ứng và hoạt độ của các hạt nhân
hình thành được đo bằng hệ phổ kế gamma với detectơ germanium, thì mối liên hệ giữa
tốc độ phản ứng (R) và số đếm (Np ) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần như sau:
p m
th th 0 e e
A p
N / t
S.D.C.WR G G I( )
N / A
(1.1)
Theo qui ước Hogdahl, phương trình cơ bản cho việc xác định khối lượng một
nguyên tố dùng phản ứng (n, ) và phổ kế gamma là :
Ap m th th 0 e e 0 p
N W.N / t G G I ( ) .S.D.C. .
A
(1.2)
với Np/tm – tốc độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm, đã được hiệu chỉnh cho
thời gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thực (Np – số đếm trong
đỉnh năng lượng toàn phần; tm – thời gian đo),
NA – hằng số Avogadro,
W – khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g),
– độ phổ cập đồng vị bia,
A – khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia,
0 – tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1,
th – thông lượng neutron nhiệt,
e – thông lượng neutron trên nhiệt,
I0()– tiết diện tích phân cộng hưởng cho phổ 1/E1+,
Gth – hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt,
Ge – hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt,
S = 1 – exp(-ti), ti – thời gian chiếu, - hằng số phân rã,
D = exp(-td) , td – thời gian phân rã,
C = [1 – exp(-tm)]/( tm),
γ - cường độ tuyệt đối của tia gamma được đo,
- 11 -
p – hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng toàn phần.
Khối lượng (g) của nguyên tố cần phân tích (kí hiệu là a) thu được từ (1.2) như sau:
p m aa
A a a P,ath ,a th 0,a e,a e 0,aa
N / t A 1 1W . . .
S.D.C N G G I ( )
(1.3)
Trong thực tế khối lượng nguyên tố a được xác định dựa vào các phương pháp
chuẩn hóa dưới đây:
1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối
Hàm lượng nguyên tố a, a(g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với
một monitor thông lượng chuẩn (kí hiệu: m) và áp dụng phương trình (1.4) dưới đây:
6
a,p
m,p
a,0a,ea,th
m,0m,em,th
aa,0am
mm,0ma
m,sp
a
mp
a 10..)(QGfG
)(QGfG
.
A
A
.
A
C.D.S.w
t/N
g/g
(1.4)
với w – khối lượng mẫu (g);
C.D.S.W
t/N
A mpsp : hoạt độ riêng (phân rã/giây/gam);
e
thf
: tỉ số thông lượng neutron nhiệt/neutron trên nhiệt;
eV1
)55,0(12
429,0
E
429,0Q)(I
)(Q
r
0
0
0
0 (1.5)
rE : năng lượng cộng hưởng trung bình.
Khi áp dụng phương trình (1.4) để tính hàm lượng các nguyên tố trong một mẫu
cho trước thì hệ số f và α phải không thay đổi trong quá trình chiếu xạ.
Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối về mặt thực nghiệm thì rất đơn giản, chỉ cần biết
chính xác các thông số A, θ, γ và 0 của cả nguyên tố phân tích và monitor. Về nguyên
tắc các số liệu hạt nhân này có thể tìm thấy trong các tài liệu tham khảo; tuy nhiên, chúng
có các độ chính xác khác nhau và như vậy sẽ dẫn đến sai số trong phép phân tích.
- 12 -
1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối
Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, một mẫu chuẩn (kí hiệu s) với khối
lượng Ws biết trước của nguyên tố phân tích được chiếu kèm theo mẫu và cả hai được đo
cùng điều kiện hình học ứng với một detectơ germanium. Như vậy, ta có thể viết lại
phương trình (1.3) đối với nguyên tố chuẩn và lập tỉ số khối lượng giữa mẫu và chuẩn sẽ
dẫn tới phương trình (1.6) dưới đây:
a,p
s,p
a,0a,ea,th
s,0s,es,th
s
mp
a
mp
a .)(QGfG
)(QGfG
.
W.C.D
t/N
C.D
t/N
W
(1.6)
do Sa = Ss, Aa = As, γa = γs, σ0,a = σ0,s, I0,a = I0,s và θa = θs.
Ở đây ta cũng giả sử rằng trường thông lượng neutron giữa vị trí mẫu phân tích và
vị trí mẫu chuẩn trong container chiếu xạ không đổi nên có thể bỏ qua hay đã được hiệu
chỉnh. Hiệu suất của detectơ Ge trong (1.6) vẫn được giữ lại nhằm hiệu chỉnh trường hợp
sự suy giảm cường độ gamma trong mẫu và chuẩn khác nhau; chỉ có trường hợp năng
lượng tia gamma cao và khoảng cách nguồn-detectơ lớn thì ta có thể xem các tia gamma
xuyên qua mẫu như là chùm tia song song đến bề mặt detectơ, vì thế tỉ số εp,s/εp,a sẽ được
thay thế bằng tỉ số Fatt,s/Fatt,a ( với Fatt = hệ số hiệu chỉnh sự suy giảm tia gamma) mà
không đề cập đến hiệu suất detectơ. Trong phương trình (1.6) ta chỉ có thể loại bỏ hệ số f
nếu như:
- Ge,s Q0,s (α) << Gth,s f và Ge,a Q0,a (α) << Gth,a f;
- hay Gth,s = Gth,a = Ge,s = Ge,a = 1.
Trong các trường hợp này cùng với điều kiện Fatt,s = Fatt,a = 1, ta thu được phương
trình đơn giản như sau:
6
s
mp
a
mp
a 10.
C.D.S.W
t/N
C.D.S.w
t/N
g/g
(1.7)
- 13 -
Lưu ý rằng Np trong (1.7) không cần hiệu chỉnh các hiệu ứng trùng phùng thực bởi
vì mẫu và chuẩn được đo tại cùng khoảng cách n...