loa4vitinh
New Member
Link tải luận văn miễn phí cho ae Kết Nối
Lời Thank
tui xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS Lê Thị Hoài Nam, TS Nguyễn Đình Tuyến đã chỉ đạo, hướng dẫn tận tình, sâu sắc về mặt khoa học đồng thời cung cấp những trang thiết bị cần thiết giúp tui có thể hoàn thành đồ án tốt nghiệp này.
tui xin được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới bố mẹ và gia đình tôi, những người đã giúp đỡ tui về tất cả mọi mặt suốt quá trình học tập tại trường
tui xin Thank các thầy cô giáo ngành Tổng hợp hữu cơ hoá dầu, các thầy cô đã dạy dỗ và giúp đỡ tui trong suốt 5 năm học tập tại trường Đại học Bách Khoa Hà Nội .
tui xin Thank sự giúp đỡ, sự ủng hộ nhiệt tình của tất cả những cán bộ nghiên cứu của phòng Polyme chất dẻo và phòng Hoá lý Bề Mặt - Viện hoá học - Viện khoa học và công nghệ Việt Nam đã dành cho tui trong thời gian tui nghiên cứu và hoàn thành đồ án .
tui cũng xin Thank tới tất cả những người bạn của tui đã động viên, giúp đỡ tui hoàn thành đồ án này .
Hà nội, tháng 5/2006
Sinh viên
Nguyễn Trọng Hưng
Mục lục
Lời Thank 1
Mục lục 2
Danh mục các hình vẽ, đồ thị 4
Danh mục các bảng 5
Lời mở đầu 6
Chương 1: Tổng quan tài liệu 9
1.1. Zeolit 9
1.1.1. Giới thiệu về Zeolit. 9
1.1.2. Phân loại: 10
1.1.3. Cấu trúc của zeolit 11
1.1.4. Sơ lược về cấu trúc zeolit ZSM-5 13
1.1.5. Lý thuyết về tổng hợp zeolit 15
1.1.6. Một số tính chất hoá lý cơ bản của Zeolit 16
1.2. Vật liệu mao quản trung bình(MQTB) 22
1.2.1. Giới thiệu về vật liệu mao quản trung bình 22
1.2.2. Phân loại vật liệu MQTB. 23
1.2.3. Tổng hợp và cơ chế hình thành cấu trúc MQTB. 23
1.3.Vật liệu tổng hợp Zeolit/mesopore. 27
1.3.1. Sơ lược về vật liệu tổng hợp zeolit/vật liệu MQTB 27
1.3.2. Một số phương pháp tổng hợp vật liệu zeolit/vật liệu MQTB 28
Chương 2: Các phương pháp thực nghiệm 33
2.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu 33
2.1.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu ZSM-5 kich thước hạt nano. 33
2.1.2. Phương pháp tổng hợp vật liệu tổng hợp ZSM-5/MCM-41. 33
2.2. Các phương pháp hoá lý đặc trưng xúc tác 34
2.2.1. Phương pháp phổ hấp thụ hồng ngoại (IR) 34
2.2.2. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray diffraction: XRD) 35
2.2.3. Phương pháp hiển vi điện tử quét(SEM) và hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao (HRTEM) 37
2.2.4. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ- khử hấp phụ Nitơ 37
2.3. Phương pháp cộng hưởng từ hạt nhân rắn (MAS-NMR) 40
2.3.1. Nguyên tắc: 40
2.3.2. ứng dụng trong phân tích vật liệu rây phân tử. 41
2.4. Phương pháp nghiên cứu hoạt tính xúc tác 42
2.5. Phương pháp biến tính vật liệu 44
Chương 3. Kết quả và thảo luận 45
3.1. Tổng hợp và đặc trưng vật liệu zsm-5. 45
3.2. Tổng hợp và đặc trưng vật liệu Zsm-5/mcm-41 50
3.3. Hoạt tính xúc tác trong phản ứng Cr-acking. 59
Kết luận 62
Tài liệu tham khảo 63
Danh Mục các hình vẽ, đồ thị
Chương 1
Hình1.1. Đơn vị cấu trúc cơ bản của zeolit.
Hình 1.2. Các đơn vị cấu trúc thứ cấp (SBU) trong cấu trúc zeolit
Hình 1.3. (a) Cấu trúc đặc trưng của ZSM-5
(b) Chuỗi các đơn vị cấu trúc trong ZSM-5
Hình1.4. Cửa sổ của các mao quản thẳng song song
Hình 1.5. Cửa sổ các mao quản song song có dạng hình sin
Hình1.6. Hệ thống mao quản của ZSM-5
Hình 1.7. Cấu trúc zeolit ZSM-5
Hình 1.8. Sự chọn lọc hình dạng chất tham gia phản ứng
Hình 1.9. Sự chọn lọc hình dạng sản phẩm phản ứng
Hình 1.10. Sự chọn lọc hình dạng hợp chất trung gian
Hình 1.12. Các dạng cấu trúc của vật liệu MQTB (a-Lục lăng; b-Lập phương; c-Lớp)
Hình 1.13. Cơ chế tổng quát hình thành vật liệu MQTB
Hình 1.14. Cơ chế định hướng theo cấu trúc tinh thể lỏng
Hình 1.15. Cơ chế sắp xếp silicat ống
Hình 1.16. Cơ chế lớp silicat gấp
Hình 1.17. Cơ chế phù hợp mật độ điện tích
Hình 1.18. Cơ chế phối hợp tạo cấu trúc
Chương 2
Hình 2.1. Sơ đồ tia tới và tia phản xạ trên tinh thể
Hình 2.2. Nguyên tắc chung của phương pháp hiển vi điện tử
Hình 2.3. Các dạng đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ theo phân loại IUPAC
Hình2.4. Đồ thị biểu diễn sự biến thiên của P/V(P0 - P) theo P/P0
Hình 2.5. Sơ đồ hệ Cr-ackinh vi dòng n-hexan
Chương 3
Hình 3.1. Phổ hồng ngoại của ZSM-5
Hình 3.2. Phổ XRD của mẫu ZSM-5
Hình 3.3. ảnh SEM của ZSM-5
Hình 3.4. Phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5
Hình 3.5. Phổ 1H MAS NMR của ZSM-5
Hình 3.6. Phân tích phổ 1H MAS NMR của ZSM-5
Hình 3.7. Phổ IR của các mẫu ZSM-5/MCM-41
Hình 3.8. Phổ XRD của các mẫu ZSM-5/MCM-41
Hình3.9. Đường đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ của ZSM5/MCM41
Hình3.10. Đường phân bố đường kính mao quản của vật liệu ZSM5/MCM41
Hình 3.11. ảnh tem của mẫu M1
Hình 3.12. ảnh TEM của mẫu M2
Hình 3.13. Sự biến đổi cấu trúc của vật liệu ZSM-5/MCM-41
Hình 3.14. Phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5/MCM-41
Hình 3.15. Phổ 1H MAS NMR của ZSM-5/MCM-41
Hình 3.16. Phân tích phổ 1H MAS NMR của ZSM-5/MCM-
Hình 3.3. ảnh SEM của ZSM-5
Để xác định độ axit của vật liệu và sự phân bố nguyên tử nhôm trong vật liệu ZSM-5 ta sử dụng phương pháp cộng hưởng từ hạt nhân rắn MAS -NMR. Kỹ thuật cộng hưởng từ hạt nhân là một kỹ thuật rất ưu việt được sử dụng để nghiên cứu các loại vật liệu dây phân tử như zeolit, mesopore… Nó cho phép nghiên cứu trực tiếp mạng lưới của vật liệu, các cation tồn tại ngoài mạng và sự khác nhau giữa các loại nhóm OH tồn tại trong vật liệu.
Hình 3.4. Phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5
Nhìn vào phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5 ta thấy rằng nguyên tử nhôm trong vật liệu này hầu như là nằm trong mạng lưới của vật liệu, sự tồn tại nguyên tử nhôm ở ngoài mạng là không đáng kể. Điều này chứng tỏ rằng lượng nhôm ta đưa vào là hoàn toàn vào trong mạng tức là vật liệu của chúng tui tổng hợp được là 100% tinh thể (nếu nhôm ở ngoài mạng tinh thể hoàn toàn tức là vật liệu của ta là vô định hình) và kích thước tinh thể của vật liệu là nhỏ do không tồn tại nhôm ở ngoài mạng (nhôm dạng oxit).
Hình 3.5. Phổ 1H MAS NMR của ZSM-5
Trên hình 3.5 là phổ 1H MAS NMR của ZSM-5. Nhìn vào phổ này ta có thể nhận thấy 2 pic lớn nằm trong khoảng độ dịch chuyển hoá học từ 0-5 pPhần mềm là đặc trưng cho các nhóm OH hay độ axit của vật liệu. Điều này sẽ nhận rõ hơn khi phân tích phổ này ứng với từng loại nhóm OH khác nhau tồn tại trong vật liệu trên hình 3.6.
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
Lời Thank
tui xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS Lê Thị Hoài Nam, TS Nguyễn Đình Tuyến đã chỉ đạo, hướng dẫn tận tình, sâu sắc về mặt khoa học đồng thời cung cấp những trang thiết bị cần thiết giúp tui có thể hoàn thành đồ án tốt nghiệp này.
tui xin được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới bố mẹ và gia đình tôi, những người đã giúp đỡ tui về tất cả mọi mặt suốt quá trình học tập tại trường
tui xin Thank các thầy cô giáo ngành Tổng hợp hữu cơ hoá dầu, các thầy cô đã dạy dỗ và giúp đỡ tui trong suốt 5 năm học tập tại trường Đại học Bách Khoa Hà Nội .
tui xin Thank sự giúp đỡ, sự ủng hộ nhiệt tình của tất cả những cán bộ nghiên cứu của phòng Polyme chất dẻo và phòng Hoá lý Bề Mặt - Viện hoá học - Viện khoa học và công nghệ Việt Nam đã dành cho tui trong thời gian tui nghiên cứu và hoàn thành đồ án .
tui cũng xin Thank tới tất cả những người bạn của tui đã động viên, giúp đỡ tui hoàn thành đồ án này .
Hà nội, tháng 5/2006
Sinh viên
Nguyễn Trọng Hưng
Mục lục
Lời Thank 1
Mục lục 2
Danh mục các hình vẽ, đồ thị 4
Danh mục các bảng 5
Lời mở đầu 6
Chương 1: Tổng quan tài liệu 9
1.1. Zeolit 9
1.1.1. Giới thiệu về Zeolit. 9
1.1.2. Phân loại: 10
1.1.3. Cấu trúc của zeolit 11
1.1.4. Sơ lược về cấu trúc zeolit ZSM-5 13
1.1.5. Lý thuyết về tổng hợp zeolit 15
1.1.6. Một số tính chất hoá lý cơ bản của Zeolit 16
1.2. Vật liệu mao quản trung bình(MQTB) 22
1.2.1. Giới thiệu về vật liệu mao quản trung bình 22
1.2.2. Phân loại vật liệu MQTB. 23
1.2.3. Tổng hợp và cơ chế hình thành cấu trúc MQTB. 23
1.3.Vật liệu tổng hợp Zeolit/mesopore. 27
1.3.1. Sơ lược về vật liệu tổng hợp zeolit/vật liệu MQTB 27
1.3.2. Một số phương pháp tổng hợp vật liệu zeolit/vật liệu MQTB 28
Chương 2: Các phương pháp thực nghiệm 33
2.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu 33
2.1.1. Phương pháp tổng hợp vật liệu ZSM-5 kich thước hạt nano. 33
2.1.2. Phương pháp tổng hợp vật liệu tổng hợp ZSM-5/MCM-41. 33
2.2. Các phương pháp hoá lý đặc trưng xúc tác 34
2.2.1. Phương pháp phổ hấp thụ hồng ngoại (IR) 34
2.2.2. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray diffraction: XRD) 35
2.2.3. Phương pháp hiển vi điện tử quét(SEM) và hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao (HRTEM) 37
2.2.4. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ- khử hấp phụ Nitơ 37
2.3. Phương pháp cộng hưởng từ hạt nhân rắn (MAS-NMR) 40
2.3.1. Nguyên tắc: 40
2.3.2. ứng dụng trong phân tích vật liệu rây phân tử. 41
2.4. Phương pháp nghiên cứu hoạt tính xúc tác 42
2.5. Phương pháp biến tính vật liệu 44
Chương 3. Kết quả và thảo luận 45
3.1. Tổng hợp và đặc trưng vật liệu zsm-5. 45
3.2. Tổng hợp và đặc trưng vật liệu Zsm-5/mcm-41 50
3.3. Hoạt tính xúc tác trong phản ứng Cr-acking. 59
Kết luận 62
Tài liệu tham khảo 63
Danh Mục các hình vẽ, đồ thị
Chương 1
Hình1.1. Đơn vị cấu trúc cơ bản của zeolit.
Hình 1.2. Các đơn vị cấu trúc thứ cấp (SBU) trong cấu trúc zeolit
Hình 1.3. (a) Cấu trúc đặc trưng của ZSM-5
(b) Chuỗi các đơn vị cấu trúc trong ZSM-5
Hình1.4. Cửa sổ của các mao quản thẳng song song
Hình 1.5. Cửa sổ các mao quản song song có dạng hình sin
Hình1.6. Hệ thống mao quản của ZSM-5
Hình 1.7. Cấu trúc zeolit ZSM-5
Hình 1.8. Sự chọn lọc hình dạng chất tham gia phản ứng
Hình 1.9. Sự chọn lọc hình dạng sản phẩm phản ứng
Hình 1.10. Sự chọn lọc hình dạng hợp chất trung gian
Hình 1.12. Các dạng cấu trúc của vật liệu MQTB (a-Lục lăng; b-Lập phương; c-Lớp)
Hình 1.13. Cơ chế tổng quát hình thành vật liệu MQTB
Hình 1.14. Cơ chế định hướng theo cấu trúc tinh thể lỏng
Hình 1.15. Cơ chế sắp xếp silicat ống
Hình 1.16. Cơ chế lớp silicat gấp
Hình 1.17. Cơ chế phù hợp mật độ điện tích
Hình 1.18. Cơ chế phối hợp tạo cấu trúc
Chương 2
Hình 2.1. Sơ đồ tia tới và tia phản xạ trên tinh thể
Hình 2.2. Nguyên tắc chung của phương pháp hiển vi điện tử
Hình 2.3. Các dạng đường đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ theo phân loại IUPAC
Hình2.4. Đồ thị biểu diễn sự biến thiên của P/V(P0 - P) theo P/P0
Hình 2.5. Sơ đồ hệ Cr-ackinh vi dòng n-hexan
Chương 3
Hình 3.1. Phổ hồng ngoại của ZSM-5
Hình 3.2. Phổ XRD của mẫu ZSM-5
Hình 3.3. ảnh SEM của ZSM-5
Hình 3.4. Phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5
Hình 3.5. Phổ 1H MAS NMR của ZSM-5
Hình 3.6. Phân tích phổ 1H MAS NMR của ZSM-5
Hình 3.7. Phổ IR của các mẫu ZSM-5/MCM-41
Hình 3.8. Phổ XRD của các mẫu ZSM-5/MCM-41
Hình3.9. Đường đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ của ZSM5/MCM41
Hình3.10. Đường phân bố đường kính mao quản của vật liệu ZSM5/MCM41
Hình 3.11. ảnh tem của mẫu M1
Hình 3.12. ảnh TEM của mẫu M2
Hình 3.13. Sự biến đổi cấu trúc của vật liệu ZSM-5/MCM-41
Hình 3.14. Phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5/MCM-41
Hình 3.15. Phổ 1H MAS NMR của ZSM-5/MCM-41
Hình 3.16. Phân tích phổ 1H MAS NMR của ZSM-5/MCM-
Hình 3.3. ảnh SEM của ZSM-5
Để xác định độ axit của vật liệu và sự phân bố nguyên tử nhôm trong vật liệu ZSM-5 ta sử dụng phương pháp cộng hưởng từ hạt nhân rắn MAS -NMR. Kỹ thuật cộng hưởng từ hạt nhân là một kỹ thuật rất ưu việt được sử dụng để nghiên cứu các loại vật liệu dây phân tử như zeolit, mesopore… Nó cho phép nghiên cứu trực tiếp mạng lưới của vật liệu, các cation tồn tại ngoài mạng và sự khác nhau giữa các loại nhóm OH tồn tại trong vật liệu.
Hình 3.4. Phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5
Nhìn vào phổ 27Al MAS NMR của ZSM-5 ta thấy rằng nguyên tử nhôm trong vật liệu này hầu như là nằm trong mạng lưới của vật liệu, sự tồn tại nguyên tử nhôm ở ngoài mạng là không đáng kể. Điều này chứng tỏ rằng lượng nhôm ta đưa vào là hoàn toàn vào trong mạng tức là vật liệu của chúng tui tổng hợp được là 100% tinh thể (nếu nhôm ở ngoài mạng tinh thể hoàn toàn tức là vật liệu của ta là vô định hình) và kích thước tinh thể của vật liệu là nhỏ do không tồn tại nhôm ở ngoài mạng (nhôm dạng oxit).
Hình 3.5. Phổ 1H MAS NMR của ZSM-5
Trên hình 3.5 là phổ 1H MAS NMR của ZSM-5. Nhìn vào phổ này ta có thể nhận thấy 2 pic lớn nằm trong khoảng độ dịch chuyển hoá học từ 0-5 pPhần mềm là đặc trưng cho các nhóm OH hay độ axit của vật liệu. Điều này sẽ nhận rõ hơn khi phân tích phổ này ứng với từng loại nhóm OH khác nhau tồn tại trong vật liệu trên hình 3.6.
Do Drive thay đổi chính sách, nên một số link cũ yêu cầu duyệt download. các bạn chỉ cần làm theo hướng dẫn.
Password giải nén nếu cần: ket-noi.com | Bấm trực tiếp vào Link để tải:
You must be registered for see links
Last edited by a moderator: